警方随后断定地铁毒气事件是奥姆真理教所为，并逮捕其上百名成员。澳大利亚联邦警察局5月11日证实奥姆真理教成员曾在澳大利西部一牧场进行过毒气试验。5月12日，该教被捕的“化学班”头目承认自己曾参与制造“沙林”，是该组织成员第一次做出这种承认。5月14日，该教已被捕的另一位成员承认，他在3月20日凌晨把装有“沙林”毒剂的塑料袋放入了地铁。15日晚，东京警视厅以杀人嫌疑对东京地铁毒气事件祸首、奥姆真理教头目麻原彰晃正式发出逮捕令。16日，麻原在自己的老巢——山梨县上九一色村的“真理6号”建筑物内被捕。
奥姆真理教的创始人麻原彰晃，1955年生于九州熊本县八代市，因视力极弱而进入熊本市内县立盲人学校就读，并因家庭贫困一直领取学校奖学金。高中毕业后受过两年按摩及针灸训练，后考东京大学不中。结婚后在千叶县开设药房，1982年因未经许可生产、贩卖中成药被捕。1984年麻原创办奥姆神仙会，1986年麻原到印度会见达赖喇嘛，自称得其真传。1989年奥姆真理教正式登记成为宗教法人，以瑜伽、特异功能、超自然神秘现象和世纪末思想吸引信徒。